《固体物理-徐智谋》第三章晶格振动与晶体热力学性质.ppt

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1、第三章 晶格振动与晶体热力学性质,第一节 一维晶格的振动,3.1.1 一维单原子链的振动,3.1.2 一维双原子链(复式格子)的振动,本节主要内容:,3.1 一维晶格的振动,3.1.1 一维单原子链的振动,1.振动方程及其解,(1)模型：一维无限长的单原子链，原子间距(晶格常量)为a，原子质量为m。,用xn和xk分别表示序号为n和k的原子在t时刻偏离平衡位置的位移，用xnk=xn-xk表示在t时刻第n个和第k个原子的相对位移。,(2)振动方程和解,平衡时，第k个原子与第n个原子相距,为两个原子间的互作用势能，平衡时为，,t时刻为,第 n个与第 k个原子间的相互作用力:,振动很微弱时，势能展开式

2、中忽略掉（r）二次方以上的高次项，只保留到(r)2项-简谐近似。,(忽略掉作用力中非线性项的近似-简谐近似。),得:,原子的振动方程:,令,只考虑最近邻原子间的相互作用，且恢复力系数相等：,根据波恩-卡门周期性边界条件给出试探解：,原子都以同一频率，同一振幅A振动，相邻原子间的位相差为aq。晶格中各个原子间的振动相互间都存在着固定的位相关系，即原子的振动形成了波，这种波称为格波。,将试探解代入振动方程得振动频率:,如何推导呢？,给出试探解:,由色散关系式可画图如下:,2.色散关系,是波矢q的周期性函数,且(-q)=(q)。,且,故取,简约布里渊区,且,3.玻恩-卡门周期性边界条件及波矢q的取值

3、,(1)玻恩-卡门周期性边界条件,设在实际晶体外，仍然有无限多个完全相同的晶体相连接，各晶体中相对应的原子的运动情况都一样。,晶体中任一个原子，当其原胞下标数增加N（N为晶体中原胞的个数）后，其振动情况复原。由N个原胞组成的单原子链，由玻恩-卡门周期性边界条件:,对于一维布喇菲晶格(原胞下标数与原子下标数相同):,(2)波矢q的取值,因为,波矢 也只能取N个不同的值。,(共N个值),晶格振动波矢只能取分离的值波矢的数目(个数)=晶体原胞的数目,4.长波极限:,所以,因为,所以,在长波近似的情况下，晶体可视为连续介质，格波可视为弹性波。,例1.求由5个原子组成的一维单原子晶格的振动频率。设原子质

4、量为m，恢复力常数为(只考虑近邻原子间的相互作用)。,由玻恩-卡门周期性边界条件:,解:设最近邻原子间的恢复力系数为，则:,将试探解代入振动方程得色散关系:,模型,运动方程,试探解,色散关系,波矢q范围,一维无限长原子链，m，a，,晶格振动波矢的数目=晶体的原胞数,B-K条件,波矢q取值,3.1.2 一维双原子链(复式格)的振动,1.运动方程和解,(1)模型:一维无限长原子链，原子质量为m和M，且mM。相邻原子间距均为a，恢复力系数为。,(晶格常量为2a),质量为M的原子编号为2n-2、2n、2n+2、,质量为m的原子编号为2n-1、2n+1、2n+3、,若只考虑最近邻原子的相互作用，则有：,

5、(2)方程和解,其他原子位移可按下列原则得出:,(1)同种原子周围情况都相同，其振幅相同；原子不同，其振幅不同。,(2)相隔一个晶格常数2a的同种原子，相位差为2aq。,2.色散关系,上式看成是以A、B为未知数的线性齐次方程；若A，B不全为零，必须其系数行列式为零，即:,如何推导？,0(+)-光学支格波，,A(-)-声学支格波,(1)色散曲线,由玻恩-卡门边界条件，设晶体有N个原胞，则：,(2)波矢q的取值,(共有N个值),一维双原子链，每个原胞有两个原子，晶体的自由度数是2N。,由N个原胞组成的一维双原子链，波矢的数目为N，频率的数目为2N，格波(振动模式)数目为2N。,，s为整数,晶格振动

6、波矢的数目=晶体的原胞个数晶格振动频率(振动模式)的数目=晶体中原子的自由度数,3.声学波和光学波,在长波近似的情况下，声学支格波与弹性波的情况类似。,如何推导？,(2)相邻原子的振幅之比,对于声学支格波:,声学支格波，相邻原子都是沿着同一方向振动的。,长声学波，相邻原子的位移相同，原胞内的不同原子以相同的振幅和位相作整体运动。因此，可以说，长声学波代表了原胞质心的运动。,对于光学波:,光学支格波，相邻原子振动方向是相反的。,长光学波，原胞的质心保持不动。所以定性地说，长光学波代表原胞中两个原子的相对振动。,光学支格波，相邻原子振动方向是相反的。,声学支格波，相邻原子振动方向是相同的。,可以证

7、明，q=/2a时，在声学支格波上，质量为m的轻原子保持不动；在光学支格波上，质量为M的重原子保持不动。,例2:一维无限长原子链，原子质量为m和M，且mM。靠的较近的两个原子构成一个分子。设一个分子内两原子平衡位置的距离为b，恢复力系数为1，分子间两原子间的恢复力系数为2，晶格常量为a(如图所示)，求色散关系。,a,解:只考虑最近邻原子间的相互作用，,将试探解代入方程得:,据玻恩-卡门周期性边界条件，可以确定波矢q的取值。,0(+)-光学支格波，,A(-)-声学支格波,q可取N个值。,第二节 三维晶格的振动,本节主要内容:,3.2.1 色散关系,3.2.2 波矢q的取值和范围,模型,运动方程,试

8、探解,色散关系,波矢q范围,B-K条件,波矢q取值,一维问题的处理步骤:,晶格振动的波矢数目=晶体的原胞数N，格波振动频率数目=晶体的自由度数，格波的支数=原胞内原子的自由度数。,一维单原子链，设晶体有N个原胞。,原胞内原子的自由度数=1,1支格波,晶体的自由度数=N,频率数为N,一维双原子链，设晶体有N个原胞。,原胞内原子的自由度数=2,2支格波,晶体的自由度数=2N,频率数为2N,本节讨论三维晶格振动，得到晶格振动的基本特征和一些普遍的结论。,一、运动方程及其解设晶体原胞的基矢为a1、a2、a3；,沿基矢方向晶体各有N1、N2、N3个原胞，即晶体一共有NN1N2N3个原胞；,每个原胞内有n

9、个原子，质量为,第l个原胞第p个原子的平衡点位置矢量为：,是原胞顶点的位置矢量；是原胞内第p个原子的相对坐标。,Rl,每个原胞中，n个不同原子平衡位置的相对坐标为,该原子相对于平衡点的位移为,它沿坐标轴的分量为,第p个原子在,方向的运动方程为,把一维晶格动力学方程的试解加以推广，设三维晶格行波试解为：,（）,将试解代入运动方程，可得到3n个线性齐次联立方程（由于晶格的平移对称性，使得3nN个联立方方程组减少到3n个）：,使,有非零解的条件是系数行列式等于零。,由此可得到3n个色散关系,每个色散关系代表一支格波，共有3n支格波。,格波的色散关系中，有3支当,另外，3n-3支是描述原胞内各个原子之

10、间的相对运动，称为光学支。,这三支称为声频波，它们是描述原胞与原胞之间的相对运动，其色散关系在长波近似下与弹性波类似，称为声学支；,二、周期性边界条件确定模式数目,根据波恩卡门边界条件的限制,或写成,由上式得,边界条件表示，沿着,方向，原胞的标数增加,振动情况相同。,即,也就是说,因此，波矢q具有倒格矢的量纲，因此，容易得出：,h1,h2,h3为整数,b1,b2,b3是倒格基矢。三维格波的波矢也不是连续的，其中b1/N1、b2/N2、b3/N3是波矢的基矢，波矢的点阵具有周期性。,可以证明，若,是倒格矢，则,不变。,因此q的取值可限制在一个倒格原胞范围内，即第一布里渊区之内。,波矢点阵最小的重

11、复单元的体积为,一个重复单元对应一个波矢点，波矢空间单位体积内的波矢数目，即波矢密度为,因此，在一个布里渊区内，波矢可取的数目为,晶格的一种振动模式，由此可知三维晶体中振动模式数目为3nN个。,对于有N个原胞的三维晶体，每个原胞有n个原子，每个原子有3个自由度，所以晶体的总自由度数也是3nN。,波矢q增加一个倒格矢，原子的位移保持不变。第一布里渊区。,晶格振动的波矢数目等于晶体的原胞数N；格波振动模式数目等于晶体中所有原子的自由度数之和3nN。,概括起来，我们得到以下结论：,例2：金刚石结构有几支格波?几支声学波?几支光学波?设晶体有N个原胞，晶格振动模式数为多少?,答:,有6支格波，3支声学

12、波，3支光学波。,振动模式数为6N。,晶格振动的波矢数目=晶体的原胞数N，格波振动频率数目=晶体的自由度数mNn，晶体中格波的支数=原胞内原子的自由度数mn。,第三节 简正振动 声子,本节主要内容:,3.3.1 简正振动,3.3.2 声子,理论考虑：前面我们根据牛顿定理用直接解运动方程的方法，求解一维链的振动模，得出如下结论：晶体中原子的集体振动-格波，可展开成简谐平面波的线性迭加。对微弱振动（简谐近似），每个格波就是一个简谐波，格波之间的相互作用可忽略，形成独立格波模式。在玻恩-卡门周期性边界条件下，得到分立的独立格波模式，可用独立简谐振子来表述。下面我们根据分析力学原理，引入简正坐标，直接

13、过渡到量子理论，并引入声子概念晶格振动中的简谐振子的能量量子。,一、简谐近似和简正坐标,数学处理：通过引入简正坐标，将晶格振动总能量（哈密顿量）=动能+势能（化成）=独立简谐振子能量之和,从经典力学的观点，晶格振动是一个典型的小振动问题，凡是力学体系自平衡位置发生微小偏移时，该力学体系的运动都是小振动。上一节关于晶格的运动方程之所以能够化成线性齐次方程组，是简谐近似的结果，即忽略原子相互作用的非线性项得到的。处理小振动问题的理论方法和主要结果做为晶格振动这部分内容的理论基础。,在第二章我们已经讨论过，当原子处于平衡位置时，原子间的相互作用势能,取最小值。,相互作用势能是原子偏离平衡位置位移的函

14、数。N个原子的位移矢量共有3N个分量，写成,原子相互作用势能是这些位移分量的函数，即,将,在平衡位置展开成泰勒级数,因在平衡位置势能取极小值，所以上式右端第二项为零，若取U0为能量零点，并略去二次以上的高次项，得到,上式即为简谐近似下，势能的表示式，包含了位移交叉项。,处理小振动问题一般都取简谐近似。,对于一个具体的物理问题是否可以采用简谐近似，要看在简谐近似条件下得到的理论结果是否与实验相一致。在有些物理问题中就需要考虑高阶项的作用，称为非谐作用。,为了消去势能中的交叉项，使问题简化，引入简正坐标,N个原子体系的动能函数为,简正坐标与原子的位移坐标之间的正交变换关系：,在简正坐标中，势能和动

15、能化成,由上式可得出正则动量,振动系统的拉格朗日函数为：,于是系统的哈密顿函数化成,将上式代入正则方程,得到,这是3N个相互无关的谐振子的运动方程，表明各简正坐标描述独立的简正振动。,借助简正坐标，将N个相互耦合关联的原子组成的晶格的振动转化为3N个独立的谐振子的简谐振动。,其中，任意简正坐标的解为,：振动的圆频率,原子的位移坐标和简正坐标间存在着正交变换关系：,上式表明，每一个原子都以相同的频率作振动。,当只考虑某一个Qj的振动时，位移坐标可表示为,一个简正振动与位移坐标不同，不再只和个别原子相联系，而是表示整个晶体所有原子都参与的振动，而且它们振动频率相同。,二、一维简单晶格,说明二个问题

16、：,（1）简正坐标的引入前面根据牛顿定理得到的原子运动方程的试解为,晶格振动等价于N个谐振子的振动，谐振子的振动频率就是晶格的振动频率；根据牛顿定理用直接解运动方程的方法，求链的振动模，与根据分析力学原理，引入简正坐标是等效的。,表示第q个格波引起第n个原子的位移，而第n个原子的总位移应为所有格波引起的位移的叠加,在简谐近似和最近邻近似下，一维单原子晶格的振动总能量为,势能项,势能项,中出现了交叉项，为了消去势能中的交叉项，可以把原子总位移的表达式变换一下形式，令：,则,代入,将上式与简正坐标和原子位移坐标的定义关系式,进行比较可得：如果Q(q)是简正坐标，那么它表示了格波的振幅，而线性变换系

17、数为,Q(q)是否就是简正坐标，需要证明经过上面的变换后，动能和势能都具有平方和的形式。,为了证明这一点，需要利用以下两个关系式：,第一个关系式可以从原子位移为实数的条件得到，因为,也可以写成,因为原子位移un为实数，所以,比较上面两式，可得,把（1）式两端取共轭,（1）,第二个关系式，实际就是线性变换系数的正交条件,当qq时，,当q=q时，,显然成立。,s为整数，故有,利用上述证明的两个关系式，我们可化简系统动能和势能的表达式。,利用等比级数前n项求和公式,晶格动能：,当,时,有,同理可求出晶格势能：,其中,是一维简单格子的色散关系。,这样可以写出晶格振动总能量如下：,至此，晶格的动能和势能

18、都化成了平方和的形式，这说明Q(q)确实是系统的简正坐标。,引入简正坐标以后：晶格振动的总能量可以表示为N个独立简谐振子的能量之和。这里所引入的线性变换可与量子力学中的表象变换类比考虑:,实际坐标空间的N个相互作用的原子体系的微振动和,简正坐标所构成的态空间中N个独立谐振子,等效,三、声子根据量子力学对谐振子的处理，频率为q的谐振子的能量本征值是,所以晶格的总能量,上述结论可直接推广到三维情况，三维晶格的振动总能量为,引入声子的概念：由于格波的能量是以为单位量子化的，通常把这个能量量子称为声子。,声子是玻色子：声子既具有能量又具有动量，即具有粒子的属性，所以我们可以把声子看成是一种“准粒子”。

19、由于同种声子（和q都相同的声子）之间不可区分而且自旋为零，声子是玻色子。,平均声子数：由于对每个声子能级，声子的占据数没有限制，声子遵从玻色统计，对能级的平均占据数由普朗克公式给出：,声子的准动量声子不仅是一个能量子，它还具有“动量”。,波矢q的方向代表格波的传播方向，引入声子概念后它就是声子的波矢，其方向代表声子的运动方向，类似光子，称为声子的准动量。,引入声子概念后，给处理有关晶格振动问题带来极大方便：（1）简谐近似下晶格振动的热力学问题就可看做由3nN种不同声子组成的理想气体系统处理，如果考虑非谐效应，可看成有相互作用的声子气体。（2）光子、电子、中子等与晶格振动相互作用，就可看成是光子

20、、电子、中子等与声子的碰撞作用，这样就使得问题的处理大大简化。（3）元激发：声子反映的是晶格原子集体运动状态的激发单元，固体中微观粒子在特定相互作用下产生的集体运动状态的激发单元常称为元激发。相互作用性质不同，对应不同的元激发，但处理这些元激发的理论方法是相类似的。,第四节 晶格振动谱的实验测定方法,3.4.1 光子散射,本节主要内容:,3.4.2 中子散射,除了少数几个极简单模型，其晶格振动谱可以从理论上导出外，绝大部分实际晶体的晶格振动谱需要实验测定。,一、定义：晶格振动谱就是格波的色散关系（q），也称声子谱。,实验测定（q）:粒子与晶格振动的非弹性散射,中子、光子等与声子的碰撞。,当中子

21、、光子入射到晶体，可以和晶格振动交换能量，总是以,为单元交换能量。使谐振子从一个激发态跃迁到另一个激发态。用声子概念说，就是产生或者消灭了一个声子，发射或吸收一个声子。,晶格振动谱的实验测定方法，主要有两类：光子散射方法，中子散射方法。,二、光子散射,设入射光子的频率为，波矢为k，与频率为、波矢为q的声子碰撞后，光子的频率和波矢分别变成,碰撞过程中，能量守恒和准动量守恒。,两种过程：吸收声子过程：,以上四式可化成以下两式,产生（又称发射）声子过程：,当入射光的频率及波矢k一定，在不同方向(k的方向)测出散射光的频率，由与的差值求出声子频率，由k与k的方向及大小求出声子波矢q的大小及方向，即可求

22、出晶格振动频谱。,实验方法：,测定长声学格波的部分频谱，实验还可进一步简化:光被长声学波的散射称为布里渊散射。由于长声学波的能量非常小，q 0（不会超出第一布里渊区），因此，散射光的频率和波矢的改变非常小，可以近似认为,即右图中三角形近似为等腰三角形，声子波矢的模可由下式求得,波矢q的方向由光子入射方向与散射方向决定，即由,方向决定。由此即可确定出传播方向上长声学波的频谱：,其中是晶体中的声速。,喇曼散射：光子和长光学波声子相互作用，称这类光子的散射为光子的喇曼散射。由于长光学波声子能量较大，其频率基本与波矢无关，（可由光学波的色散关系曲线非常平缓看出），所以喇曼频移相当大。,三、中子散射方法

23、中子与声子相互作用满足能量守恒及动量守恒定律。,设中子的质量：m，入射中子的动量：P，散射后中子的动量：,由散射过程中能量守恒，得,由动量守恒，得,号对应吸收一个声子的过程，,的两声子是等价的条件。,动量守恒中利用了波矢q与波矢,倒逆散射过程或U过程。,正常散射过程。,号对应发射一个声子的过程。,由（10）式求出波矢的模,由（9）式求出频率，即可确定出某方向上的振动谱,对于正常散射过程，由（7）和（8）两式分别得,(9),(10),第五节 长波近似,3.5.1 长声学波,本节主要内容:,3.5.2 长光学波,在第二章中,晶体被看作连续介质,从经典力学的角度推出了晶格振动的弹性波方程。,在3.1

24、中,我们从晶体中每个原子在其平衡位置附近做微振动的观点（不再是连续介质）,推出晶格振动的声学波和光学波。,本节讨论 q 0、，即长声学波和长光学波的情况，并和连续介质结果作比较。,研究长波近似的目的：揭示固体宏观性质的微观本质,对长声学格波，其长波极限就是弹性波，即弹性波与声学波在长波条件下，它们是必然的统一；晶体出现宏观极化，是长光学纵波振动模中离子的相对位移引起。,一、长声学波在3.1 中，以一维双原子链为例，当q很小时，即对于长波极限，得到声学波色散关系为,长声学波的角频率与波矢存在线性关系，而长声学波的波速为,长声学波的波速为一常数，这些特性与晶体中的弹性波完成一致。,：恢复力常数，2

25、a：晶格常数。,1、长声学波波动方程,其试解为：,将（4）式代入（3），可得,对于长声学波，邻近的若干原子以相同的振幅、相同的位相集体运动，对于一维复式格子，运动方程由下式表示,原子的分离坐标(2n+1)a,即,可得两种不同原子的振幅比,将A/B、B/A和先后代入（5）式得到,对于l为有限整数的情况，由试解（4）式，可得,l为奇数时；,l为偶数时；,由色散关系，可知当q0时，0，由振幅比（7）式，可得：,因此当l为有限整数时，不论l为奇数或偶数，都有,上式说明：在长声学波条件下，一维原子链不同原子的运动方程（8）实际可视为一个方程，它们的一般表达式：,邻近（在波长范围内）的若干原子以相同振幅、

26、相同位相集体运动。,从宏观上看，原子的位置可视为准连续的，原子的分离坐标可视为连续坐标r，所以有,于是，原子的运动方程可写为,上式为标准的宏观弹性波的波动方程，其中,是用微观参数表示的弹性波的波速。,如何求？,本节介绍黄昆的长波方法，讨论由离子晶体的宏观特性确定长光学模频率。,离子晶体的光学波描述原胞中正负离子的相对运动。它伴随着极化并与电磁波有强烈的相互作用，并影响长光学模的频率，从而对离子晶体的电学与光学特性有重要影响。,1、离子晶体的宏观极化方程,由于正负离子相对运动，电荷不再均匀分布，出现了以波长为周期的正负电荷集中的区域。,二、长光学波,模型：设每个原胞中只有两个电荷量相等、符号相反

27、的离子。,离子晶体的宏观极化产生一个宏观极化电场E，作用在某离子上的电场称为有效电场Eeff,有效电场等于宏观电场减去该离子本身产生的电场。对立方晶系洛伦兹提出了求解有效电场Eeff的一个方法，由理论分析得到：,其中P为宏观极化强度。,离子晶体的极化由两部分贡献构成：离子位移极化:是正负离子的相对位移产生的电偶极矩，这种极化称为离子位移极化，用e*u表示；u为正负离子的相对位移，e*为离子的有效电荷。电子位移极化:是离子本身的电子云在有效电场作用下发生畸变，即离子本身也成了电偶极子，这部分的极化为电子位移极化。,宏观极化强度P由下式表示：,代表正负离子极化率之和。n0是单位体积中的原胞数。,建

28、立离子晶体原胞中两离子的相对运动方程。设u+表示质量为M的正离子的位移；u-表示质量为m的负离子的位移。与一维双原子晶格类似，可分别写出正、负离子的运动力学方程。,2、长光学波的宏观运动方程,与一维双原子晶格所不同之处：由于退极化场的存在，离子还受到一个静电恢复力。因此有,（3）式和（4）式分别乘以m/(M+m)和M/(M+m)，然后相减得,引入相对位移u=u+-u-和折合质量=Mm/(M+m)，则上式可写成,为了表述方便，通常引入一个单位体积中相对位移参量,其中为质量密度，为原胞体积。这样极化强度P（2）和运动方程（5）就分别化为,其中,这组方程称为黄昆方程，是黄昆1951年求得的。b系数称

29、为动力系数。,（a）代表振动方程，第一项为准弹性恢复力，第二项表示电场附加了恢复力。（b）代表极化方程，第一项表示离子位移引起的极化，第二项表示电场附加了极化。,从方程可以看出，格波与宏观极化电场相互耦合在一起。这种耦合波到底具有哪些特性呢？,3、LST关系（长光学横波频率与纵波频率的关系）,黄昆方程具有平面波形式的解,则可以把格波的纵向位移和横向位移分开，即位移W与波矢q相垂直的部分构成横波WT，位移W与波矢q平行的部分构成纵波WL：,横波WT是等容波，它不引起晶体体积的压缩或膨胀，其散度为零；纵波WL是无旋波，其旋度为零；晶体内无自由电荷，电位移矢量D无散。横光频模不产生退极化场(忽略横向

30、极化伴随的有旋场)。因此有以下关系：,将静电方程与黄昆方程联合求解：,即,将黄昆公式（b）极化强度P和（8）式代入（9）式（c）中得,又由静电场性质，对于无旋电场,所以,上式表明：纵波电场趋向于减小纵向位移，从而增加了纵向振动的恢复力，因此，提高了光学波的纵向频率。,把（8）式和（10）式代入黄昆公式（a），可得,对横光学波，若不考虑涡旋电场，即在静电近似下，对横电场有,将（11）式的有旋场和无旋场分开，得到,横向光学支格波在晶体中并不引起宏观的极化电场,上两式都是简谐振动方程，其中（a）代表横向振动方程，（b）代表纵向振动方程。,由（a）式，可得横波振动频率；由（b）式，可得到纵波振动频率,

31、为了把黄昆系数和晶体的介电系数联系起来，考虑两种极端的情况：,（1）对于静电场，,这表示正、负离子仅仅产生静态相对,位移，并不振动。此时，黄昆方程（a）式变成：,将上式代入黄昆方程（b）式，得到,将上式与静电学极化公式比较,可得,黄昆方程,（2）对于光频振动时的介电极化，由于离子的运动跟不上迅速变化的外力，其位移W0，由黄昆方程（b）式，得到,由（15）、（16）式得到,将（16）、（17）式代入（13）式(频率公式)，得到,高频介电常数,（1）由（15）、（16）可知，因此纵光学波频率LO总是大于横光学波的频率TO。,上式称为LST关系，它表示光学波的纵波频率与横波频率之间存在非常简单的关系。由此可得两个重要结论：,这是由于长光学纵波伴随有一个宏观电场，增加了恢复力，从而提高了纵波的频率。,把趋于零的,由（18）可知，当,即产生所谓的自发极化。,的振动模式为铁电软模，因为这一现象是在研,究铁电材料时发现的。,（2）对于非离子晶体，晶格振动不产生位移极化,由（13）式,可知,