【精品论文】金属分子金属结研究进展.doc
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1、精品论文金属-分子-金属结研究进展李建昌,吴隽稚,周成(东北大学真空与流体工程研究中心,沈阳 110819)5摘要:有机功能分子是新型纳光电器件研究热门材料之一,多用金属-分子-金属结方法研究 其荷电输运特性。本文从无损制备、微纳尺度及可寻址性等方面,综述了分子结器件研究进 展,并将其制备方法归为软接触法、扫描探针显微镜法、对电极法、交叉线法、角沉积法和 纳米孔法等六大类。通过比较衰减系数和电流密度,分析制备方法及实验参数对荷电输运特 性的影响,发现扫描探针法可用于分子电学特性的快速统计分析,但可寻址性差;纳米孔分10子结具有良好的可寻址性,可用于分子输运特性的变温研究,但上电极沉积可导致分子
2、层破 坏或界面特性不确定;角度沉积法和软接触法可有效减少电极热沉积对分子层的烧蚀,但器件尺度较大;对电极法可获纳米可寻址分子结,若结合模板压印交叉纳米线法制备电极,则 在无损分子器件研究及其集成方面有很好的前景。关键词:分子电子学;金属-分子-金属结;荷电输运;分子自组装薄膜15中图分类号:O646, O641Latest Studies on Metal-Molecule-Metal JunctionsLI Jianchang, WU Junzhi, ZHOU Cheng(Vacuum and Fluid Engineering Research Center, Northeastern U
3、niversity, ShenYang 110819)20Abstract: As promising building blocks for molecular electronics, organic molecules haverecently attracted an intense research interest. Metal-molecule-metal junction is usually used as the testbed in studying their charge transport properties, which is reviewed from the
4、 aspects of non-destructive fabrication, nanoscalability and addressability of the junctions. The fabrication approaches are classified into soft contact, scanning probe microscopy, against-nanowire,25crossed-wire, shadow angle evaporation and nanopore junctions, respectively. The effects of prepara
5、tion method and parameters on the junction charge transport are systematically discussed by analyzing the molecular attenuation coefficient and current density. It is shown that the scanning tunneling microscopy technique is applicable in statistically and fast screening molecular conductance,butthe
6、unaddressableproblemofsuchjunctionslimitstheirin-situ30temperature-dependent characterizations. The method of etched hole junction guarantees the well control over the device size and the intrinsic contact stability except for the unknownelectrode-molecule interface. The shadow angle evaporation and
7、 soft contact measures can effectively reduce the possibility of device short circuit, while the electrode dimension limits its potential application. As the against-nanowire method provides an easy way to fabricate35addressable junctions, if combined with the crossed-wire procedure, it may have goo
8、d prospect inthe fabrication and three-dimensional integration of nondestructive molecular junctions.Keywords: Molecular electronics; Metal-molecule-metal junction; Charge transport; Self-assembly monolayers400引言半导体微电子器件已广泛用于各个领域,设计和制造尺度更小、信息加工能力更强的纳 电子器件是未来的技术发展关键。据 Moore 定律1,微电子器件有源区特征尺寸随时间呈以 指数速度
9、缩小,而受制造工艺所限,在接近纳米尺度时量子力学与热力学统计效应等会导致 器件失效或漏电等严重问题2,加工成本也会大幅提高。该极限尺度恰在有机单分子大小范45围,有机分子具结构多样、易剪裁及可弯曲等优点,如能用单分子或分子团簇构建功能器件,基金项目:中央高校基本科研业务费专项资金资助(N110403001)作者简介:李建昌,(1970-),男,副教授,主要研究方向:真空精密仪器系统及其相关技术;功能薄膜 及其光电器件。 E-mail: jcli- 19 -控制其光电行为,则可实现高度集成与超高速运行的纳米器件。国内外很多研究组通过化学及自组装技术制备表征了各类功能分子及其器件,取得了很好的成果
10、及进展,但有关其荷电 输运机理日益成为瓶颈问题之一。构筑分子器件的基本思想是将分子镶嵌在两电极之间,形 成电极-分子-电极的纳米连接,通常实现这种连接是用金属作电极。形成金属-分子-金属器50件方式有两种,一为“自上而下式”即开发纳米间隙电极对的制备技术,加工尺度更小的电子器件,包括电子束刻蚀、聚焦离子束刻蚀(FIBL)、机械可控断结(MCBJ)技术和电迁移技术 等;另一种是“自下而上式”,基于纳米结构的“量子效应”,利用微纳结构材料组合技术直接 制备纳米分子器件,包括金属有机化学气相沉积、扫描探针显微(SPM)技术、分子自组装合 成法及纳米压印刻蚀(NPL)等。目前分子电子器件研究领域缺乏可
11、靠的分子结制备方法,这55限制了其光电特性的表征,特别是有关器件尺寸效应、变温变光测试、分子本身化学结构及 其与金属电极界面吸附特性的影响研究。究其原因是有机分子易受环境污染或损伤,分子与 电极接触不确定性和分子结的可寻址性等,均极大影响测试数据的可重复性、真实性和稳定 性。因此构筑稳定可寻址清洁无损金属-分子-金属结器件是目前分子电子学研究中的关键课 题之一。近年来这方面研究有一定的进展,为分子电子器件的发展提供了实验与理论基础,60本文从分子结制备、器件尺度、可否寻址等方面进行了综述,并将所有制备方法归纳如表 1 所示的扫描探针显微镜法、软接触法、交叉线法、对电极法、纳米孔法和角度沉积法等
12、六大 类,而每类方法又可细分为不同技术路径,图 1 和图 2 列举了常用分子结器件示意图及直观 的电镜观结果,下面将逐一分析讨论。65表 1 分子结制备方法比较Table 1 Comparison of molecular junctions fabricated by different approachesApproachAddressablesize /nmRef.Liquid metal droplet contactHgGaInNo5104210534Soft contactLift-off float on (LOFO)Yes1051065Capillary tunnel junc
13、tionYes1051066SPMScanning tunneling microscope (STM) Conductive atomic force microscopeSTM tipNo157STM coupled with nanocrystalYes(in short time)158CAFM tipNo30509(CAFM)CAFM coupled with nanocrystalYes(in short time)1510Scanning probe microscopy based break junction (STMBJ)No1511Controllable breakEl
14、ectromigrationYes15012Against nanowire junctionCrossed-wire junctionShadow angle evaporationEtched holejunctionMechanically controllable break-junction (MCBJ)No17013Electrochemical deposition/etchingYes17014In-wire monolayer junctionYes5010015Nanoparticle bridge junctionYes1516Magnetically controlle
15、d crossed-wireNo500510317Lithography crossed-wireYes100210318Stamp-printingYes3010519Nanoimprint Lithography (NIL)Yes4020020Liquid GaIn crossed-wireYes0.153021Surface-diffusion-mediated deposition (SDMD)Yes1522 “On-edge” molecular junctionYes 5023Shadow angle evaporation on tipYes203024NanoporeYes30
16、50 25 via-hole in crossed-wire architectureYes10210326,27Etched well plus single-walled-nanotubes (SWNT)Yes210310428图 1 常见分子结制备方法示意图:(a) 聚合物辅助剥落浮装法,(b) 毛细管隧道法,(c) 线内分子结法,(d)70纳米颗粒桥接法,(e) 液态 GaIn 交叉法,(f) 纳米压印刻蚀法,(g) 微接触印刷法, (h) 侧置电极法,(i) 表 面介导扩散法,(j) 尖端角度沉积法,(k) 机械可控断结法, (l) 电化学沉积法,(m) 液态金属 Hg 滴法,(n)
17、磁控交叉线法,(o) 导电原子力显微镜法及(p) 纳米孔法Fig.1 Schematic junction diagrams for various fabrication methods (a) polymer-assisted lift-off float-on, (b)capillary tunnel junction, (c) in-wire monolayer junction, (d) nanoparticle bridge junction, (e) liquid GaIn75crossed-wire, (f) nanoimprint lithography method, (g
18、) stamp-printing method, (h) “on-edge” molecular junction, (i)surface-diffusion-mediated deposition, (j) “shadow angle evaporation on tip” method, (k) mechanicallycontrollable break-junction, (l) electrochemical deposition, (m) liquid metal drop contact junction, (n) magnetically controlled crossed-
19、wire, (o) conductive atomic force microscope technique and (p) nanopore80图 2 常见分子结制备结构电镜图. (a) 液态 Hg 滴法3,(b) 机械可控断结法29,(c) 电化学沉积法30,(d) 线内分子结法15,(e) 纳米颗粒桥接法16,(f) 纳米线交叉法31,(g) 尖端角度沉积法24,(h) 表面介导扩散 法22,(i) 纳米压印刻蚀法20和(j) 纳米井法32Fig.2Physical junction images of various fabrication methods. (a) liquid me
20、tal drop contact junction3, (b)85mechanically controllable break-junction29, (c) electrochemical deposition30, (d) in -wire monolayer junction15, (e) nanoparticle bridge junction16, (f) crossed-nanowire junction31, (g) “shadow angle evaporation on tip”method24, (h) surface-diffusion-mediated deposit
21、ion22, (i) nanoimprint lithography method20 and (j) nanowell junction32901常见分子结制备方法1.1软接触法即以液态电极形式或在液体环境中接触形成分子结的技术,包括液态金属微滴法33-34、 剥落浮装法(LOFO)35和毛细管隧道法6等。951001051.1.1液态金属微滴法液态金属微滴法即将液态金属(如 Hg 或 GaIn4)微滴用作上电极,与下电极上的有机介 质接触形成分子结,可用于测试 LB 膜36、自组装分子层(SAMs) 34,37、薄膜4等,下电极可 以是金属、半导体或金属液滴38。Race 和 Reynol
22、ds39最早用 Hg 滴作上电极研究了硬脂酸和二十烷酸组成的多层 LB 复合 薄膜的介电常数和介电损耗,测得介电常数为 2.550.03,与膜厚无关。Wrochem40等测试 了一系列分子的电学特性,分子自组装在沉积有 100nm 厚 Au 膜的硅基片上,用浸过目标 分子溶液的 Hg 滴作上电极进行测试,结果表明二硫代氨甲酸基分子比硫醇基分子具有更好 的热稳定性,且二硫代氨甲酸基三联苯比硫醇基三联苯分子导电性高两个数量级。6Whitesides41组以 Hg 滴为上电极测试了正十八硫醇和 HBC(见图 3(a)的分子自组装薄 膜(SAMs)的电学特性,结果表明增加分子共轭程度可明显提高分子结的
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