非金属材料专业毕业设计（论文）外文翻译表面包覆CuO薄层的BaNd2Ti4O12微波介电陶瓷的低温烧结.doc

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1、表面包覆CuO薄层的BaNd2Ti4O12微波介电陶瓷的低温烧结摘 要最近，BaONd2O3TiO2系列材料因为高介电常数和高品质因数被广泛研究用于微波应用。然而纯的BaNd2Ti4O12陶瓷在没助烧剂情况下必须在1300以上才能实现致密化。氧化铜已经被证明是一种良好的电子陶瓷助烧剂。我们已经用在BaNd2Ti4O12表面包覆CuO薄层引入CuO取代了直接机械混合方法加入CuO固体粉末，该过程减少了助烧剂用量并且减小了助烧剂对介电性能的负面影响，比如，质量品质因数, 利用CuO的前驱溶液Cu(CH3COO)2, Cu(NO3)2 和CuSO4制备CuO薄层，它们被单独加入以测定各自对BaNd2

2、Ti4O12致密度、晶体结构、微观结构以及介电性能影响。CuSO4包覆BaNd2Ti4O12 在1150烧结比固相加入CuO的介电性能好（介电常数比为62.5：61.2）。薄层掺杂工艺已经被发现是一种非常有效的降低陶瓷烧结温度同时不牺牲介电性能的方法。关键词：包覆固体状态反应、介电性能、微波1 引言为了减小无线通讯系统尺寸以满足设备小型化需要，拥有良好微波介电性能的低温共烧陶瓷已经被广泛研究。由于烧结温度高，银钯电极成为多层陶瓷电容器的唯一选择，因此用导电性更好费用更低的银或铜电极取代费用高导电性差的银钯电极是值得的。BaONd2O3TiO2系列材料拥有良好的微波性能，比如高介电性能和高品质因

3、数，并且因为在微波设备中的应用被广泛研究。近年来，由于BaNd2Ti4O12化学组成具有良好的微波介电性（介电常数为84）和高品质因数（品质因数7800GHz）被做为良好的微波材料。但是它的烧结温度高（1350）所以很难被用作低温共烧陶瓷。氧化物(B2O3, Bi2O3, V2O5)和玻璃（低温熔融玻璃）已经被用作助烧剂，而且一些研究表明氧化物掺杂剂和玻璃显示出了对材料微波结构和微波介电性的影响，在烧结过程中，由于助烧剂结块会造成大的连通孔。CuO被证明是一种良好的添加剂，我们建议通过在BaNd2Ti4O12表面包覆CuO薄层修饰表面取代直接将CuO加入BaNd2Ti4O12中，这种方法会减少

4、助烧剂用量，并且减小对介电性能的影响，比如品质因数。CuO薄层由Cu(CH3COO)2, Cu(NO3)2 和CuSO4溶液制得。我们已经研究了每一种溶液各自对BaNd2Ti4O12致密化、晶体结构、微观结构和微波介电性能的影响。2 实验 用纯度为99.99%BaCO3、Nd2O3和TiO2，氧化物粉末按适当的摩尔比例用普通的固相法来制备BaNd2Ti4O12。样品在1150温度下烧结4h，通过文献资料证明烧结得到的是BaNd2Ti4O12粉体的晶体结构，BaNd2Ti4O12的晶结构用光散射来描述。 BaNd2Ti4O12的烧结粉体用不同浓度的CuO前驱溶液包覆。20g BaNd2Ti4O1

5、2粉体放入50mlCuO前驱溶液中，（CuSO4浓度0.1651.316M, Cu(CH3COO)2浓度0.0280.221M，Cu(NO3)2 浓度0.6855.48M ），搅拌五分钟然后静置五分钟，之后用抽滤机抽滤，抽滤后再120下干燥12h，CuO前驱溶液包覆的粉体在500Kg/ cm2压力下压制成直径为10毫米的样片，在不同温度点烧结4小时，烧结后的 粉体的介电性能同过网络分析仪分析，烧结样品的微观结构通过扫描电镜（SEM）来测试评估。3 结果与讨论我们的试样采用固体混合物在1150下烧结4小时制备的BaNd2Ti4O12粉体，在不通过温度下烧结的BaNd2Ti4O12陶瓷粉体XRD分

6、析如图1，通过电子探针分析BaNd2Ti4O12陶瓷粉体煅烧前后化学组成和元素数量保持不变。用不同掺杂溶液包覆CuO的BaNd2Ti4O12陶瓷在不同温度下烧结4h，结果如图2，惨杂CuO的BaNd2Ti4O12的致密度随掺杂浓度和温度的升高而升高（图2-a）为了方便比较，我们选择所有样品都能得到最好致密度的的1150摄氏度作为烧结条件，在此温度下烧结4h。Cu(CH3COO)2包覆的BaNd2Ti4O12密度随掺杂浓度和温度的升高而增大（图2-b），Cu(CH3COO)2溶液浓度为0.22M /L时在1150下烧结可以得到体积密度为4.70g/cm3的Cu(CH3COO)2。Cu(NO3)2

7、包覆的BaNd2Ti4O12密度随烧结温度升高而增大(图2-c)，但是，增加Cu(NO3)2浓度时最初密度随浓度增加而增加，当浓度1.37M/L时，密度开始随浓度增加而减小。硝酸盐类在烧结过程中通常会燃烧挥发，从而减小了样品体积密度，用1.37M/L的Cu(NO3)2溶液包覆在1150温度下烧结BaNd2Ti4O12体积密度可达5.47g/cm3。当CuSO4浓度0.17M/L时，CuSO4溶液包覆的BaNd2Ti4O12体积密度随温度升高而增大（图2-d），但是当CuSO4浓度0.33M/L时体积密度随温度升高而降低。在1150烧结温度下，CuSO4包覆的BaNd2Ti4O12陶瓷为5.52

8、g/cm3，是所有溶液包覆试样中密度最高的。在1150温度下烧结的BaNd2Ti4O12的晶体结构用XRD测试结果如图3所示，不论是CuO掺杂还是用液相包覆的BaNd2Ti4O12晶体结构都非常稳定。在掺杂3%CuO的BaNd2Ti4O12样品中得到CuOX射线的衍射峰。然而，由于液相包覆的aNd2Ti4O12中CuO比直接加入的CuO量少得多，所以没有发现CuO衍射峰。图表1为BaNd2Ti4O12系列陶瓷在1150温度下烧结4h的物理和微波介电性能，用含Cu溶液包覆BaNd2Ti4O12的铜含量通过扫描电镜测试结果如图表1。BaNd2Ti4O12陶瓷的品质因数随包覆溶液的浓度增大减小，在所

9、有测试样品中，含铜质量分数最低（0.2%）的0.22M Cu(CH3COO)2包覆的BaNd2Ti4O12的品质因数最高。但是0.22M Cu(CH3COO)2包覆的BaNd2Ti4O12的介电性能为47.6没有其它测试样品的高。0.33MCuSO4包覆的BaNd2Ti4O12含Cu质量分数为0.3%，它在所有测试样品中的微波介电能最好（介电常数为62.5，品质因数为11500GHz），因此CuSO4包覆的BaNd2Ti4O12有微波应用的潜力。这些结果表明：通过液相包覆法添加比固相法机械混合效果要好。液相包覆BaNd2Ti4O12和固相法添加的介电性能的差异可以通过扫描电镜测试，结果如图(4

10、）,4(a)是纯的BaNd2Ti4O12的微观结构，4（b）是固相法加入3.0%CuO的BaNd2Ti4O12的微观结构。由于硝酸盐化合物燃烧和挥发，Cu(NO3)2包覆的BaNd2Ti4O12有较大气孔和质量亏损。Cu(CH3COO)2包覆BaNd2Ti4O12和硫酸铜包覆的相比晶粒较小，并且有许多小气泡。由于硝酸铜包覆的BaNd2Ti4O12的燃烧和挥发,导致和纯的BaNd2Ti4O12相比介电常数和品质因数更低，虽然它的密度比纯的BaNd2Ti4O12高（它们密度比为2.78g/cm3：5.47g/cm3），Cu(CH3COO)2包覆的BaNd2Ti4O12密度比硫酸铜包覆的小（4.70

11、g/cm3：5.52g/cm3），所以导致介电常数也比CuSO4包覆的低（47.6：62.5），但是Cu(CH3COO)2包覆的BaNd2Ti4O12 品质因数更高，因为它的含铜量比硫酸铜的低（0.2%：0.3%）。硫酸铜包覆的BaNd2Ti4O12体积密度比不上固相法加入CuO的（密度比5.52g/cm3：5.62g/cm3）。但是由于它的含铜量更低（0.2%：0.3%）所以它的介电常数和品质因数更高，介电常数比为62.5：61.2，品质因数为11500GHz：10500GHz，这些结果表明Cu含量对材料的品质因数有较大影响。4 结论通过液相法利用硫酸铜包覆氧化铜薄层取代固相法加入氧化铜的方法我们已经在低温下烧结下制得了BaNd2Ti4O12，和常规的材料制备方法相比，液相法不但减少了助烧剂用量而且制备的材料具有更好的介电性能。