754511186第二章光化学烟雾.ppt
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1、第二章 大气环境化学,第二节 大气中污染物的转化,光化学反应基础大气中重要自由基的来源氮氧化物的转化碳氢化合物的转化光化学烟雾硫氧化物的转化及硫酸烟雾型污染酸性降水大气颗粒物温室气体和温室效应臭氧层的形成与耗损,第二节 光化学烟雾,2014大气环境告急:广州臭氧浓度212-320ug/m3南京臭氧浓度100ug/m3,表1 典型光化学烟雾事件,形成条件?发生机理?,防治?,1、光化学烟雾形成条件,氮氧化物,碳氢化合物,一次污染物,O3、醛、过氧乙酰硝酸酯(PAN)等,二次污染物,光化学烟雾,物质条件:氮氧化物、碳氢化合物,图1.光化学烟雾日变化曲线(S.E.Manahan,1984),气象条件
2、:强光照射、大气稳定度高,1、光化学烟雾形成条件,图2.光化学烟雾与逆温关系,关键反应:(1)NO被氧化为NO2;(2)丙烯被氧化;(3)NO2光解;(4)O3、醛、PAN生成。,2、光化学烟雾发生机理,图3.C3H6、NO 和空气(O2、N2)混合物经紫外线照射后的时间成分关系图,2.1 烟雾箱模拟实验结果分析,链引发反应:(1)-(3)(NO2光解)(1)NO2+hv(420nm)NO+O(2)O+O2+M O3+M(3)NO+O3NO2+O2,2.2 Seinfeld 反应机理,1986 Seinfeld链引发反应;链传递反应;链终止反应,NO2初始体积分数(ppb)O3体积分数(ppb
3、)100 27 实测值100 实测值=?,?,图4.同步测定O3-NO-NO2连续3天的日变化关系(唐孝炎,2000,中国广州),光化学烟雾污染标志:臭氧浓度升高,臭氧,2.2 Seinfeld 反应机理,链传递反应:(4)-(9)(碳氢化合物氧化)(4)RH+OH(O,O3)RO2(过氧烷基)+H2O(5)RCHO+OH RC(O)O2(过氧酰基)+H2O(6)RCHO+h RO2+HO2(过氧氢基)+CO,(7)HO2+NO NO2+OH(8)RO2+NO NO2+RCHO(醛)+HO2(9)RC(O)O2+NO NO2+RO2+CO2,2.2 Seinfeld 反应机理,O3积累增加!,
4、链终止反应:(10)-(12)(光化学氧化剂生成)(10)OH+NO2 HNO3(11)RC(O)O2+NO2 RC(O)O2NO2(过氧烷基硝酸酯)(12)RC(O)O2NO2 RC(O)O2(过氧酰基)+NO2,2.2 Seinfeld 反应机理,PAN:过氧乙酰硝酸酯,NO2 既是链引发剂,又是链终止剂。,光化学烟雾的形成机理示意图,(2)光化学烟雾形成机理 清晨大量的碳氢化合物和NO由汽车尾气及其他源排入大气。由于晚间NO氧化的结果,已有少量NO2存在。当日出时,NO2光解离提供原子氧,然后NO2光解反应及一系列次级反应发生,OH基开始氧化碳氢化合物,并生成一批自由基,它们有效地将NO
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