杂多酸及其液相催化氧化中的应用进展课件.ppt
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1、,杂多酸在液相催化氧化中应用进展,杂多酸的结构和特性,内 容,结论与展望,杂多酸及其液相催化氧化中的应用进展,杂多酸在液相催化氧化中应用进展杂多酸的结构和特性内,杂多酸的结构和特性,1,Berzelius,1826年,J.F.Keggin,丙烯水合,1972年,发现,应用,结构,1933年,Catalysis by Polyoxometalates, Ivan V.Kozhevnikov,John Wiley &Sons,2002,杂多酸化合物属于纳米级的金属-氧负离子群,H3PMo12O40 12-钼磷酸,XxMmOyq- M为配原子X为杂原子,杂多酸的结构和特性1Berzelius1826
2、,杂多酸的构型,4,5,Waugh1:9,Keggin1:12,Wells-Dawson2:18,Dexter-Silverton1:12,Anderson-Evans1:6,杂多酸的结构和特性,1,P. Villabrille et al, Applied Catalysis A:General, 2004, 270, 101-111,杂多酸的14235WaughKegginWells-Daws,杂多酸的结构和特性,1,Keggin 结构负离子XM12O40 x-8,Keggin结构,第一个被表征,结构最稳定,最易制备,应用最广泛,杂多酸的结构和特性1键多面体空间装配Keggi,杂多酸的结构
3、和特性,1,杂多酸化合物的结构等级,杂多酸的结构和特性1杂多酸化合物的结构等级,杂多酸的结构和特性,1,Concept,Tex,Text,Text,Text,Text,很强的Brnsted酸性,1,快速可逆的氧化还原转变,2,独立的反应场所,3,具有独特的配位能力,4,表面具有离子交换性,杂多化酸独特的组成和结构,赋予它一系列的优点,主要特性如下:,5,杂多酸的结构和特性1ConceptT,杂多酸在催化氧化中应用进展,2,多酸的表征,其中催化作用是最重要的。80%以上的研究工作与催化作用有关。,杂多酸在催化氧化中应用进展2多酸的表征酸催化催化氧化元素分析,杂多酸在催化氧化中应用进展,2,多酸的
4、表征,杂多酸的酸催化反应,Ivan V. Kozhevnikov,Chem.Rev.1998,98,171,以Keggin型杂多酸为代表,杂多酸在催化氧化中应用进展2多酸的表征杂多酸的酸催化反应烷烃,杂多酸在催化氧化中应用进展,2,多酸的表征,杂多酸的催化氧化反应,最常用的为过渡金属取代的多酸化合物(POM),例如(PW11O39)Mn+,POM被看作是金属卟啉的无机类似物,但是它们比卟啉和其他的多齿有机配体有更好的氧化稳定性和热分解稳定性。,以Keggin型混合配原子的杂多负离子PMo12-nVnO40(3+n)-(HPA-n)为例:,杂多酸在催化氧化中应用进展2多酸的表征杂多酸的催化氧化反
5、应最,杂多酸在催化氧化中应用进展,2,Polyhedral representation of the five isomers ofPV2Mo10O405- (P yellow; Mo black; V green).,Ronny Neumann, Chem. Commun., 2006, 25292538,杂多酸在催化氧化中应用进展2Polyhedral repre,杂多酸在催化氧化中应用进展,2,Oxidation with Mono-oxygen Donors,1,Oxidation with Molecular Oxygen,2,Oxidation with Peroxygen Co
6、mpounds,3,杂多酸在催化氧化中应用进展2Oxidation with M,杂多酸在催化氧化中应用进展,2,Oxidation with Mono-oxygen Donors,1,杂多酸在催化氧化中应用进展2Oxidation with M,杂多酸在催化氧化中应用进展,2,Oxidation with Mono-oxygen Donors,1 mmol of PMSO, 1 mmol of substrate, 3.3 mmol of Q3PMo12O40 in 1 mL of DCB, 170 oC, 15 h, Ar. Conversion is mol %of PMSO react
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