环境介质中铊的分布和运移综述.doc

环境介质中铊的分布和运移综述吴颖娟陈永亨王正辉(广州师范学院环境应用化学研究所 ,广州 ,510405)摘 要 本文综述了铊在岩矿石 、土壤 、植物 、动物及大气等环境介质中的分布和运移机理及一些生物效应 。在矿床中 ,铊主要分布在低温热液铊 、铅 、锌 、锑 、汞 、砷等矿床中 ,铊的富集与其亲硫性及有机质密切相关 , TlCl 4 - 是铊迁移的主要形式 。在土壤中 ,铊主要以水溶态 、硫化物结合态 、硅酸盐结合态和有机质结合态存在 ,水溶态的铊容易迁移 。在植物中 ,铊的运移与钾在植物中的传输有关 。在动物中 ,铊对各组织器官的亲和能力依次为 :肾 > 睾丸 > 脾 > 前列腺 > 毛发 。在大气中 ,铊主要以 Tl F 形式迁移 。关键词 铊 环境介质中铊 铊迁移富集 铊的环境效应中图分类号 : P618 . 88文献标识码 : A继滥木厂汞铊矿床和南华砷铊矿床之后 ,在贵州省境内又发现了杨家湾铊矿点 ,目前已发现 铊的独立矿物 40 多种1 4 。铊矿物和铊矿床的发现证明 ,铊已不是传统称的分散元素 ,故弄清铊 的分布和运移机理 ,对铊元素的重新论定非常重要 。铊的电子构型是 6 S26 P1 。一般认为 ,一价铊 的化合物比三价铊的化合物稳定是由于惰性电子 对效应 ,其 6 S 电子具有较高的电离能而不易参与 成键 。铊的原子序数为 81 ,原子序数大的元素本 身的成键能力较差 ,同时铊在形成三价化合物时 需要激发能 ,故一价铊化合物比三价的更易形成 , 也更稳定 。我国铊研究目前主要涉及铊矿物 、铊 矿床和环境地球化学 及 某 些 病 理 研 究5 8 。本 文综述了铊在各种环境介质中的分布和运移机理 及一些生物效应 ,希望能对上述铊的研究有所裨 益 。和铷的氧化钙型盐卤中铊的含量可达0 . 022 . 76mg/ L 7 9 。对滥木厂铊矿床矿石的组成分析显 示 ,铊在原生矿石中的含量远比氧化矿石高 ,表明铊从原生矿石氧化呈氧化矿石时已绝大部分被淋滤10。铊 是 强 淋 滤 元 素 。龙 江 平 、王 正 辉(2000) 11 ,及作者12 分别采用氯化钠 、硫酸钠 、硫酸亚铁 、苹果酸及硫酸 ,硝酸对含铊矿石 ,含铊废渣 (主要成分为赤铁矿和磁铁矿) 进行的静态(浸泡) 、准动态及动态模拟淋滤均表明 ,铊的迁移 速率较快 。成矿地球化学模拟 实 验 表 明 , 低 p H 值和温度升高有利于岩矿石中铊的活化 、迁移 ,即 使在低温条件下 ,铊也有很高的溶解性 ,成矿流体 中铊可能呈氯 、硫 、砷配合物迁移 。TlCl 4 - 是 铊迁移富集的主要形式之一 。在 298 K 时 , Tl 2Cl4 - 的自由能 Gf 为 - 421 . 7 kJ / mol13 。从热 力学角度看 ,铊自发反应的推动力是很大的 ,也就 是说 , Tl3 + 很容易与 Cl - 形成配离子 。龙江平 以 氯化钠作流体介质的浸泡实验表明 ,p H 值越低 , 流体盐度越高 , 越有利于矿石中铊的活化 , 而低 p H 值 、高盐度正有利于 TlCl 4 - 的形成 。张忠等 (1998) 2 通过计算得知卤素元素与 Tl3 + 可形成 配合物 ,其稳定常数在 106 1011 之间 , 可稳定存 在于自然界 。铊富集程度与盐度的 n 次方成正比 ( n 1) , 当配合达到平衡时 , 水中铊含量迅速上 升 。当水中 有 大 量 氟 、氯 时 , 铊 更 为 富 集7 。因1铊在岩矿石中的分布与运移铊主要分布在低温铊 、铅 、锌 、锑 、汞 、砷等矿床内及沉积锰矿 、盐矿 、硫蚀矿床 、多金属矿床内 。伟晶岩的钾长石和云母中含少量铊 ,但在富集钾收稿日期 :2000207203 ;修回日期 :2000207226基金项目 :广东省自然科学基金 ( 980383) 和广东省环保局基金资 助项目第一作者简介 吴颖娟 ( 1962 - ) 女 实验师 从事环境化学 研究 龙江平 ,黔滇地区富 ( 含) 铊矿床的低温地球化学及环境 效应研究 ( 中国科学院地球化学研究所博士学位论文) ,1994 。此 ,氯对铊的迁移与富集有重要作用 。铊在岩矿层中的富集首先是通过形成 TlCl 4 - 等卤素配合五十年间 土 壤 含 铊 量 从 0 . 30 0 . 85 mg/ kg 增 至0 . 60 1 . 0 mg/ kg 。在垂直分布上各土层中的含 铊量存在差异 ,通常表土的铊含量较高 ,土壤深层物开始的5 ,14。在低温高硫还原环境中 , Tl3 + 被还原成 Tl + ,所形成的 Tl2 S 的 KSP ( 溶度积) 值很小 ( 以 Tl2 S 在 温 度 为 293 K 时 的 自 由 能 估 算 约10 - 47) ,故铊较易达到 KSP而逐步沉淀 ,为铊成矿 奠定基础 ; 在低硫环境中 ,铊不能以 Tl2 S 的形式 沉淀 ,因为其地球化学 性 质 与 亲 硫 元 素 Cu 、Pb 、 Fe 、Sb 、Hg 、Ag 和 Zn 相似 , 故铊容易以类质同像 形式 进 入 这 些 元 素 的 硫 化 物 或 硫 盐 矿 物 中4 。 作者以硫酸作介质淋滤含铊废渣时发现 , 当 p H 值为 2 . 11 时 , 炉底渣 ( 主要成分为赤铁矿和磁铁 矿) 中的 Fe 、Cu 、Zn 的含量随 Tl 迁移量的大小而 变化 。铊与金及有机质有很好的相关性 ,在卡林型 金矿中 ,铊与金的相关系数为0 . 450 . 65 ,铊已经 成为指示 元 素 用 作 金 矿 找 矿5 ,15 ,16 。铊 的 富 集 与有机质密切相关17 ,以苹果酸作介质淋滤含铊 矿石的试验表明 : 铊的迁移量与介质浓度及温度 呈正 相 关 , 铊 的 迁 移 速 率 远 大 于 镉 和 铅 的 速6 ,26 的铊含量与土壤下伏基岩中铊含量低。土壤中铊的存在形态主要有水溶态 ,硅酸盐结合态 ,26硫化物结合态和有机质结合态。水溶态的铊+3 +-指土壤溶液中以 Tl 、Tl和以 TlCl 4 等卤素配合 物 及 以 SO2 - 、AsO - 的 配 合 物 形 式 存 在 的42铊10 ,14 ,27,还有与可溶性有机物配合的铊 。这部分铊均以易溶化合物形式存在 ,从植物营养的观点看 ,水溶态的铊可直接被植物吸收 ,容易被淋溶 入土壤深层或随淋溶液迁移 。硫化物结合态的铊指铊的硫化物或被其他硫化物固定的铊 ,硫化亚铊不稳定 ( 温度为 293 K 时 , Tl2 S Gf 为269 . 1 kJ /mol 24 ) ,易分解 ,其他硫化物在氧化条件下也会 分解 ,使铊释放出来 ,这部分铊属于可交换性铊 ,能够迁移 。硅酸盐结合态的铊指嵌在 SiO 四面4体层晶格中的铊 。在多层结合的粘土颗粒里 ,常常存在由 SiO4 联结起来的四面体层 ,四面体层里 有许多六角形洞 ,离子半径 、水化能适宜的离子如率11。以腐殖酸吸附含铊溶液的试验表明 ,溶液+K 、Rb 、Cs 、N H4 均能钻进去 , 其中 K 最为典型 。Tl + 与 Rb + 、Cs + 具有相近的离子半径及晶 体化学性质 。Tl + 与 K + 在植物里表现出明显的 拮抗作用 ,所以土壤中 Tl + 取代 K + 占据晶格中的 位置是完全可能的 。嵌进四面体六角洞的 Tl + 被 固定在晶格中 ,不能自由活动 ,只有那些露在外面 的可进行离子交换 ,成为可交换态的铊 ,内部的则 不能 ,因此硅酸盐结合态的铊不易迁移 。颜文等 对辽宁省土壤的调查表明 ,该区土壤中铊主要以含铊量升高 ,p H 值升高 ,腐殖酸对铊的吸附量明显增加 。虽然有机质与矿石中铊相互作用的研 究还有待深入 ,但有机质如草酸 、柠檬酸 、谷氨酸等对方铅矿 、闪锌矿 、黄铜矿等矿物及沉积地层岩 石中铊的 伴 生 元 素 Pb 、Zn 、Cu 、Fe 的 淋 滤 表 明 :Pb 、Zn 、Cu 、Fe 均可与有机质形成易溶配合物 ,其 稳定 性 与 金 属 及 有 机 质 的 种 类 有 关 ; 在 50 150 范 围 内 配 合 物 的 稳 定 性 与 温 度 显 著 相 关18 23。在现代地热沉积物中 , Tl 与 Pb 、Zn 、Cu26水溶态和硅酸盐结合态存在。对铊污染病区土壤进行的水淋滤试验显示 : 土壤中的铊量在连的富集系数均较大24 。铊又是与土壤有机质明显正相关的元素之一25 ,加之富铊矿床主要赋存28续四个月的淋滤中基本不变 ,说明此时土壤中的铊不是以水溶态的形式存在的 。正是铊在土壤 中的累积特征 ,使铊污染具有显著的时间性和区 域性 。有机结合态的铊是指能与有机质配合的铊 (不含水溶性有机配合部分) 。土壤中能与金属离 子形成稳定配合物的有机质有两类 ,一类是存在 于生物体内的生物化学物质 ,如有机酸 、多酚 、氨 基酸 、肽 、蛋白质和多糖 ; 另一类是土壤次生合成 反应形成的一系列复杂的聚合物 ,如胡敏酸 、富里 酸 ,它们在土壤里常以腐殖质形式存在 。腐殖酸于富含有机质的炭质泥岩 、粉砂岩和页岩中7。因此 ,铊的有机配合物可能是铊迁移富集的另一种形式 。2铊在土壤中的分布和运移铊在土壤中的分布与锌和铜不同 ,具有不均一性 。在时空分布上 ,世界土壤的含铊量为0 . 10 . 8mg/ kg ; 美国为 0 . 2 0 . 5 mg/ kg ; 我 国 为 0 . 291 . 17mg/ kg ,且我国土壤的含铊量随着土壤性 质的不同从燥红壤 红壤呈现出南高北低的规律 性 ,同一种土壤 ( 如黑土) 依经度表现为东大西小 的规律 。累积速率以辽宁省为例 ,从 19431993 龙江平 ,黔滇地区富 ( 含) 铊矿床的低温地球化学及环境 效应研究 ( 中国科学院地球化学研究所博士学位论文) ,1994 。对铊有吸附作用 ,随着 p H 值升高 ,腐殖酸对铊的吸附量明显增加 ,在硫酸亚铁介质中腐殖酸对铊 的吸附能力较强 。对铊污染区 、铊矿区地下水 的实测表明 :其含铊值较非污染区明显升高 ,说明 在特 定 条 件 下 ( 酸 度 、温 度 、氧 化 还 原 条 件 适 宜时) ,非水溶态存在的铊也会向深层土壤或地下水 活化迁移 。暴露于 20 %碳酸铊溶液的小鼠 1 小时内近 50 %死亡 ,3 小时内近 100 %死亡 。家兔试验碳酸铊对 眼睛和皮肤有刺激作用 ( 化脓性结膜炎 、角膜混 浊 ;表皮坏死 、皮肤水肿和浸润) 。铊对组织器官的亲和能力依次为 : 肾 > 睾丸 > 肝 > 脾 > 前列腺> 毛发 ,也有报道认为心脏是早期铊中毒的攻击 目标 ,铊存留于细胞间液中 ,与氨基酸结合 ,同时以磷酸盐的形式蓄积在骨骼中31 ,32 。铊从血液中消失较快 ,分布于体内各器官 ,尤集中在肾和唾 液腺内 ,逐渐再分布时 ,蓄积在骨骼和头发中 。对滥木厂铊污染区中鸡的各器官含铊分析表明 ,以 骨骼中含铊最高 , 达 6 . 41 ×10 - 9 , 其次是鸡胃为1 . 10 ×10 - 9 , 之 后 是 鸡 心 和 鸡 毛 , 分 别 为 1 . 07 ×10 - 9和 1 . 05 ×10 - 9 ( 均值) 。人体铊中 毒 后 无 论 是急性还是慢性 ,其血 、尿 、发中铊含量均较正常人显著升高 ,慢性铊中毒患者还表现为指 ( 趾) 甲3铊在植物中的分布和运移铊在植物中主要分布在根和叶 ,其次为茎 、果实和块茎中 。铊污染区植物调查显示 ,铊含量依次为乔木 > 灌木 > 野生草本植物 ,铊在植物中的 富集程度以蕨类植物较高 ,在蔬菜中数莲花白较 高 ;而且植物中 ,铊与钾有相互拮抗作用 ,受铊污 染植物的铊分析表明 ,均与钾在植物中的传输有关27 ,29 ,30。由于钾在植物中有调节植物运动 、水的含 铊 量 较 高27 ,33 ,34。铊 可 与 细 胞 膜 表 面 的份代谢的作用 ,所以植物细胞的吸水和失水是直接由 K + 的 吸 入 和 排 出 引 起 的 ; 在 植 物 细 胞 里 , K + 有相当部分存在于叶绿体中 ,因此 ,污染区内 含水量大 、叶片面积大的植物较含水量少 、叶片面积小的植物铊含量高 ,老枝比嫩枝铊含量高 。受 铊污染的土壤中小麦长势低矮 、发黄 、叶子卷曲Na2K2A TP (A TP 为三磷酸腺苷) 酶竞争结合进入细胞内 ,与线粒体表面含巯基团结合 ,抑制其氧化 磷酸化过程 ,干扰含硫氨基酸代谢 ,抑制细胞有丝 分裂 ,抑制毛囊角质层生长8 。铊还可以与维生 素 B2 、维 生 素 B2 辅 酶 作 用 , 破 坏 钙 在 体 内 平衡6。对家兔口摄取硫酸铊长达六个月的实验研究等29 ,30。Tl + 与 K + 一样在植物体内以离子形态自由活动 ,并抑制钾在植物体内运移 ,即抑制其营养传输 ,使植物的生长受影响 。植物缺钾时 ,淀 粉和蛋白质的合成作用减弱 ,糖和氨基酸等简单化合物过多 ,从根部分泌出来使根际微生物活动加强 ,氧气被消耗 , Eh 降低 , Fe2 + 的含量增高 ,从 而有助于土壤中腐殖酸对铊的吸附 。研究资料表 明植物的分泌物能配合土壤中某些较难溶解的元素 ,使它们成为可溶性 。因此铊在植物和土壤中 的分布是互为牵制的 。南华铊污染区的土壤植物 分析表明 ,植物中铊 ( 干态) 与其所生长的土壤中 铊含量很接近 ,即植物中的铊含量受土壤铊总量 的控制 ; K + 还是植物生命代谢过程中酶的活化剂 ,已知 K + 在生物界能活化的酶有 60 种之多 , 当铊取代生物体内的钾时 ,其受到的危害是巨大 的 。表明 ,其蛋白组成及酶系统均发生明显变化 。大鼠口摄取铊 8 个月 ,脾中核糖核酸和脱氧核糖核 酸 ,血中碱性磷酸酶活性 ,乳酸盐脱氢酶 、葡萄糖- 6 磷酸脱氢酶和 - 氨基乙酰丙酸均发生变化 。对因铊中毒而脱掉的人发经组织学检查显示 : 头发根部有纺锤状肿胀 ,并有大量黑色素沉积 。铊 主要经肾脏和胆汁排泄 ,其次经头发 、指 (趾) 甲和 乳汁排 出 。家 兔 肌 注 1 mL 硝 酸 铊 ( 相 当 于 5 . 37 mg 纯 金 属 铊 ) 后 , 在 13 天 内 随 尿 排 出 的 铊 为23 . 4 % ,随粪便排出的为66 . 6 % ,共排出4 . 63 mg ,约 90 %的铊 。铊中毒患者的尿 、发 、大便 、指甲的 铊含量分析显示 : 以头发最高 ,其次为指甲 、大便 和尿 。铊可通过母鸡体进入鸡卵中 ,引起子代体32 39内先天高铊。5铊在大气中的运移及生物效应铊的化合物多数是高挥发性的 ,故铊在冶炼4铊在动物体内的分布和运移铊可由食物 链 、皮 肤 接 触 、漂 尘 烟 雾 进 入 人过程中能以气态形式在大气中运移 ,铊在焙烧时体 ,通过呼吸道 、消化道和皮肤吸收 ,入血后 ,分布于全身的组织器官 , 易透过血脑屏障6 ,8 。碳酸 铊的动物实验表明铊离子易透过未受损的皮肤 。 张兴茂 ,云南南华砷铊矿床和环境地球化学 ( 中国科学 院地球化学研究所硕士学位论文) ,1996 。有 60 % 70 %进 入 焙 烧 烟 尘 。Tl F 的 沸 点 只 有298 ,因此它是铊气态迁移的主要形式 ,其次是 被硫磺细粒吸附以气溶胶形式迁移14 ,40 。作者 对硫酸厂废渣的分析表明 : 废渣经入炉气水除尘 池水洗降温后 ,废渣中的铊不但没减少 ,而且增加近一倍 ,显示从炉气中进入除尘池的铊量是很大 的 。用浓度为 0 . 005 mg/ L 的碘化铊和溴化铊混 合粉尘 (等量比) 在一个月内重复 810 次让动物 染毒 ,发现试验动物在冷水中 ( 17 ) 持续游泳的 时间缩短 ; 在 23 周内 ,每天以浓度为0 . 00050 . 0007 mg/ L 的上述混合粉尘对动物作用 , 未发 现中毒的外部征象 ,但查出铊的蓄积性质 ;在同样 期限 内 , 混 合 物 的 浓 度 为 0 . 0012 0 . 015 mg/ L 时 ,导 致 试 验 动 物 死 亡 ; 而 浓 度 为 0 . 00038 mg/ L 时 ,经对试验动物 52 天的作用也未见其有中毒症状 。在工作场所空气中 ,铊的凝聚和分解的气溶胶浓度为0 . 00390 . 066mg/ m3 的工人 ( 51 人) 主 诉兴奋性 ( 49 %) 和疲劳性 ( 39 %) 增高 、周期性头 痛 (43 %) 、恶梦 ( 27 %) 、明显多汗 ( 33 %) ,体征检 查发现主要为神经状态失调 : 伸臂手指颤抖和明显多汗 (33 %) 、心动过速 ( 32 %) 及血管性低血压 倾向 (25 %) 。因此职业性铊中毒应引起我们足够 的重视 。综上所述 ,铊在各种环境介质中随着生物链 循环 ,当其量超出介质允许容量时所造成的危害是极严重的 ,云南南华砷铊矿 、贵州滥木厂汞铊矿床和本课题组研究的广东云浮黄铁矿就是其例 。在含铊矿床开发过程中综合防治铊污染 ,合理利用铊资源是矿产资源开发的全新课题 。参考文献陈代演 ,红铊矿在我国的发现和研究 。矿物学报 ,1989 ,9 (2) :141147 。张 忠等 ,南华砷铊矿床元素地球化学和成矿模式 。地球化学 ,1998 ,27 (3) :269275 。123陈代演 ,第二个滥木厂式铊矿床何在 ?(5) :1822 。杨家湾铊矿点的发现及其找矿远景初析 。贵州工业大学学报 ,1998 ,274龙江平等 ,铊的地球化学 、铊矿物和含铊矿床 。见 : 中国科学院矿床地球化学开放研究实验室年报 ,北京 : 地震出版社 ,1992 ,116121 。涂光炽等 ,低温地球化学 ,北京 :中国科技出版社 ,1998 ,10 。陈永亨等 ,我国含铊资源开发与环境铊污染研究 。见 : 广东青年科学家论坛论文集 , 北京 : 中国科学技术出版社 ,2000 ,440 - 443 。张宝贵等 ,铊矿床环境地球化学研究综述 。贵州地质 ,1996 ,13 (1) :3844 。 黄觉斌等 ,铊中毒五例临床分析 。中华医学杂志 ,1998 ,8 :610611 。. . , . 2 . ,1975 , 220 (5) :11831185 .张宝贵等 ,贵州兴仁滥木厂铊矿床环境地球化学研究 。贵州地质 ,1997 ,14 (1) :7177 。 王正辉等 ,含铊黄铁矿的萍果酸淋滤实验研究 。地球化学 ,2000 ,29 (3) :283285 。 吴颖娟等 ,云浮黄铁矿废渣中铊的模拟淋滤试验 。环境化学 ,2000 , (5) :449456 。 武汉大学等 ,无机化学 (第二版 ,下册) ,高等教育出版社 ,1983 ,605 。张兴茂 ,云南南华砷铊矿床的矿床和环境地球化学 。矿物岩石地球化学通报 ,1998 ,17 (1) :4445 。 龙江平等 ,我国卡林型金矿中铊的地球化学研究 。矿物岩石地球化学通报 ,1992 ,2 :7274 。 侯嘉丽等 ,用铊作探途元素寻找金矿 。有色金属矿产与勘查 ,1995 , (4) :223227 。567891011121314151617 Ashle y R. 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In soils , t hallium isp resent in t he fo r m of water2dissolved and sulfide2 , silicate2 and o rganic mat ter2bo und species. Water2dis2solved t hallium is easy to migrate . In plant s , t he migratio n of t hallium is clo sely related wit h t he migratio n of K. In animals t he affinity of Tl isotopes in tissue o rgans follow s t he o rder : kidney > testicle > liver > spleen > p ro state > hair . In at mo sp here , t hallium migrates mainly in t he fo r m of Tl F.Key words : t hallium ; t hallium in enviro nmental medium ; t hallium migratio n and enrichment ; envi2ro nmental effect of t hallium