白洋淀湖泊湿地氧化亚氮的排放通量初探.doc

白洋淀湖泊湿地氧化亚氮的排放通量初探万晓红，周怀东，王雨春，刘玲花，陆瑾中国水利水电科学研究院，北京 100038摘要：湿地是温室气体氧化亚氮（N2O）的源或汇，研究湿地N2O排放通量的时空变化特性对探究N2O的排放活跃区及减小温室效应有着重要的意义。采用静态箱-气相色谱法对白洋淀湖泊湿地N2O排放通量的时空变化特性及其影响因素进行了初步研究，结果表明白洋淀湖泊湿地N2O的排放呈现明显的时空变化特性，夏季N2O的排放量最大，且湖滨带是其排放的活跃区；白洋淀湖泊湿地优势植被芦苇的生长状况影响N2O的产生与排放，其鲜质量增加量与N2O的排放通量呈负相关性；土壤含水率的变化与N2O的排放通量有着较好的相关性，土壤含水率升高，N2O的排放通量增加；白洋淀湖泊湿地水中亚硝态氮质量浓度与N2O的产生和排放关系密切，随着亚硝态氮质量浓度的增加N2O的排放通量呈对数增长。关键词：白洋淀；氧化亚氮；生物量；土壤含水率；亚硝态氮中图分类号：X142 文献标识码：A 文章编号：1672-2175（2008）05-1732-07在自然界氮素循环过程中，反硝化作用是湿地、土壤和湖泊等脱氮的主要途径，但其产物N2O会对大气层造成破坏。因为N2O是一种温室气体，它的增温效应在于它能吸收红外波段的能量1和减少地表热辐射的向外扩散，其单个分子的温室效应潜力是单个分子CO2的310倍，且其寿命是已知温室气体中最长的，大约为150年2。N2O在对流层中相当稳定，其主要的清除机制是平流层光解，即N2O进入平流层后被分解为N2和NO，而NO会造成臭氧层空洞的出现及酸雨的发生。有研究报道，N2O增加一倍将会导致全球气温升高0.44，臭氧减少10%，紫外线向地球的辐射增加203。然而，N2O在大气中的含量却以每年0.25%的速率增长2，对环境造成了严重影响。N2O是反硝化作用的重要产物，有研究表明，陆地上至少有一半反硝化作用发生在湿地，因此，湿地具有较高的N2O排放速率，是N2O的源或汇。Schiller等4研究发现加拿大哈德逊湾湿地的N2O排放量占排放总量的比例达到了80。湿地N2O的排放已成为各国温室气体研究不可缺少的一项，而我国对N2O排放的研究多集中于稻田、草地、森林等生态系统，对湿地生态系统的研究主要在三江平原湿地和太湖梅梁湾等湿地，而对白洋淀湖泊湿地N2O的排放研究较少。白洋淀是华北地区最大的内陆淡水湖泊和湿地，地处京、津、石三角的中心位置，是保护天津市、京九铁路、华北油田等国家重要设施及下游地区防洪安全的重要屏障5。白洋淀淀中芦苇密布，沟壕纵横交错，将白洋淀分割成140多个大小不等的湖泊和湿地6。因此，研究白洋淀湖泊湿地N2O排放通量的时空变化特性和影响因子，确定白洋淀湿地N2O排放的活跃区，可以为今后控制白洋淀湿地N2O的排放提供参考数据，同时，可为北方淡水湖泊湿地对温室效应的评估提供相关的科学依据。1 试验地点及自然状况白洋淀隶属于保定市的安新、容城、雄县、高阳和沧州市的任丘五县（市），汇集了唐河、瀑河、漕河、潴龙河等9 条河流，通过赵王新河泄入独流减河和海河干流入海，素有“华北明珠”之称，总面积约360 km2，四周堤防环绕，多个芦苇湿地分散在淀中。本次试验区域选择在其中的小杨家淀，它是白洋淀中一个典型的湿地区，有宽阔的湖心区、明显的湖滨带和芦苇生长茂盛的陆地区。湖心区水面宽约300 m，水深约1.3 m；湖滨带长约6 m，水位随季节和降水等因素发生变化；陆地区宽约60 m，芦苇发育良好，生长旺盛。2 材料与方法2.1 采样点分布在试验区分别选取了6个典型断面（X1X6）进行采样分析，其中X1为湖心区，X2、X3为湖滨带（文中所用湖滨带N2O通量为X2和X3通量平均值），即水位变幅区，X4、X5、X6为陆地区（文中所用陆地区N2O通量为X4、X5和X6通量平均值），具体位置见图1。2.2 N2O排放通量监测2.2.1 采集装置与采集方法N2O气体采集采用密闭静态箱法。气体采样箱由顶部密封的箱体（内部抛光的不锈钢圆筒）和中通的底座两部分组成，箱体规格为直径40 cm, 高50 cm，箱体顶部开有三个小孔，分别是聚四氟乙烯管（3 mm）连通的采气孔、风扇接线口和箱内温度探头接线口，箱内顶部边缘两侧对称斜向45°安装两个搅拌小风扇。 底座规格为直径39.9 cm，高25 cm，上部外缘加密封槽（内径1 cm, 深2 cm），密封槽下缘装有充气轮胎（内径39.9 cm, 外径50 cm），起到浮圈的作用。采样箱内还设有测量箱内气体温度的探头，温度探头与温度数显表相连，数显温度计和风扇均由12V蓄电池供电。X1 X2 X3 X4 X5 X6湖 心 区湖 滨 带陆 地 区 图1 白洋淀湖泊湿地采样点示意Fig. 1 Schematic of sampling sites in Baiyangdian wetlandN2O气体采集分为无水区采集和水上采集两种形式，在无水区将采样箱底座下部压入土中5 cm深，周围踩实；水面上则将底座、箱体和浮圈固定好，由浮圈保证通量箱在水中的平衡。采样时，先开启风扇，让箱内气体与采样点周围的空气充分混合5 min，立刻用100 mL一次性注射器采集第一个背景值气样，气样量约为300 mL左右，随后每间隔10 min采集一次，共采集四次，完成一点气体的采集。每次采集的气体储存于气体采集袋中，低温避光保存，并尽快完成浓度测定。样品采集时间在10：00 14:00，从水体向岸边依次采集。由于白洋淀中芦苇高约2 3 m，不能被采样箱覆盖，本次试验在陆地区采样时先将芦苇齐地面割掉，再放置采样箱采样，其样品不包括植物排放的气体量。2.2.2 N2O气体浓度的测定方法N2O气体浓度的测定采用中科院大气物理所改装的气象色谱仪，其柱温为55 ，转化器温度为375 ，ECD检测器温度为330 ，载气为高纯N27。标准气体由国家标物中心提供。2.2.3 通量计算公式气体通量是指单位时间内单位面积上气体变化量，正值表示气体从土壤或水体向大气排放，负值表示土壤或水体吸收消耗大气中该气体，其通量（F）公式如下8：Fm/(A·t)=··c/（A·t）=·h·c/t式中，F为被测气体通量（mg·m-2·h-1），A为采样箱底座所包围的土壤面积，m/t为采样箱内被测气体质量随时间的变化，为采样箱的容积，为箱内气体密度（n/vP/RT，单位为mol·m-3，P为箱内气压，T为箱内气温，R为气体常数），h为采样箱高度，c/t为被测气体在采样时间内浓度随时间的变化。2.2 芦苇（Phragmites australis）地上生物量的测定 在采集气样的芦苇区，随机选取1 m×1 m样方3个，将样方内植物贴地面割下，分别装入采集袋内密封，带回实验室立即处理。先将每个样方内的芦苇与其它植物分开，测定单位面积内芦苇的株数和平均高度；然后将芦苇剪成小段，测定其鲜质量；最后将样品在80 烘箱中烘至恒质量，称量其干质量9。2.3 环境因子测定采集气样的同时, 在同点位采集水样和沉积物/土壤样品，分析水体中的NO2-N和沉积物/土壤含水率等环境因子。水中NO2-N采用N-（1-萘基）-乙二胺光度法测定10，沉积物/土壤含水率参考土壤农化分析中土壤含水率测定方法测定9。3 结果与讨论3.1 白洋淀湖泊湿地N2O的排放通量特征3.1.1 N2O排放的时间变化由于温度、水分、氧气和微生物等环境和生物因素是影响N2O的排放的重要因子，而这些因子在北方变温区直接受到季节的影响，因此，季节的变化会导致白洋淀湖泊湿地N2O排放量的改变，白洋淀湖泊湿地N2O排放通量的时间变化试验结果见图2。由图2可以看出，白洋淀湖泊湿地4月N2O的排放量较高，5月以后N2O排放量呈现明显的时间变化，即在58月N2O排放量逐渐增加，8月达到最大，9月N2O排放量又呈现减少的趋势。白洋淀湖泊湿地地处季节性变温区，每年随着冬季气温的降低，水和土壤开始结冰，直到第二年3月底，气温逐渐回升，湿地表层冻结土壤开始融化，水体中的冰层渐渐变薄消失。进入4月，经过冻融的湿地土壤孔隙结构发生变化，土壤水分含量较高，氧气供应减少，有利于反硝化过程的进行，冬季死亡微生物释放的C和N又为融冻期存活的微生物提供必要的养分11，使得表层土壤微生物活性明显增加12。此外，冬季的冰层也阻碍了N2O的扩散和排放，封闭在土壤中的N2O随着冰雪融化重新释放出来13。因此，融冻期是北方湖泊湿地一年中排放N2O的一个重要时期，白洋淀湖泊湿地在4月份N2O的排放量较高。N2O排放通量/(g·m-2·h-1)图2 白洋淀湖泊湿地N2O排放通量的时空变化Fig. 2 Space-time variation of N2O emissions fluxes in Baiyangdian wetland5月是北方较干旱的季节，降雨稀少，干热风经常发生，导致土壤水分损失较快。同时，这个季节正是芦苇快速生长时期，大量的水分和养分被其发达的根系吸收供其生长利用，导致N2O的排放显著降低。这一结果与马秀梅等14的研究相一致。6月以后，白洋淀湖泊湿地逐渐从干旱少雨的春季进入潮湿的夏季，温度和降水都会逐渐增加，适宜的温度和土壤含水量使得微生物代谢旺盛，硝化和反硝化作用加强，促进了N2O的排放。土壤温度通过影响微生物的代谢活动改变N2O的排放速率，郑循华等的研究表明，N2O排放通量随表层土壤日均温度的变化呈正态分布15。孙丽等在研究沼泽湿地N2O排放通量特征中发现N2O排放通量与土壤温度间呈显著的线性正相关（P0.001，n=64）16。Sommerfeld 的研究表明，土壤温度升高会促进N2O的产生和排放17。进入8月，随着日平均温度达到全年最高值，白洋淀湖泊湿地的N2O排放通量也达到最大，平均值为130.91 g·m-2·h-1，之后，白洋淀日平均温度逐渐降低，N2O排放通量也随之降低。3.1.2 N2O排放通量的空间变化在芦苇生长季中，随着时间的变化，白洋淀湖泊湿地N2O的排放通量呈现明显的空间差异性。由图2可以看出，除4月份外，湖心区N2O的排放通量均较少，在6月和9月还出现负值；陆地区则呈现出较好的变化规律，随时间变化N2O的排放通量平稳增加，达到最大值后逐渐降低；湖滨带是N2O排放通量变化最大的区域。在4月份湿地融冻期，白洋淀湖泊湿地N2O的排放通量表现为湖心区湖滨带陆地区，原因可能在于一方面冰层融化，封闭在土壤和水体中的N2O得以释放，另一方面温度的升高刺激了微生物的繁殖和活动，土壤中积蓄一个冬天的有机质又为它们的活动提供了充足的营养，从而使得湖心区和湖滨带硝化、反硝化作用增强，促进了N2O的排放；而陆地区上大量芦苇开始发芽，需要足够的C、N和水分，造成植物与微生物的营养竞争，从而表现为该区N2O排放通量的偏低。5月份由于北方温度升高、气候干燥，白洋淀水位开始下降，N2O的排放表现为陆地区湖心区湖滨带。温度的升高促进了植物的生长，加速了微生物的活动，因此在湖心区和陆地区表现出N2O排放量的增加。而湖滨带是水陆交接的区域，芦苇生长密度少于陆地区，对土壤水分的滞留能力较弱，加上湖心区水位的下降，使得该区域土壤表层明显干化，土壤呈现氧化态，严重抑制了反硝化作用的进行，从而减少了N2O的排放。6月份以后北方降雨逐渐增多，白洋淀也开始进入旅游热季，湖滨带土壤出现频繁的干湿交替现象，N2O的排放特征也表现为湖滨带陆地区湖心区。湖滨带的干湿交替作用一方面保持了土壤的良好水分状况，另一方面创造了有利于硝化和反硝化作用的氧化还原条件，硝化产物为反硝化作用提供了充足的硝态氮源，促进了N2O的生成和排放18，使湖滨带成为白洋淀湖泊湿地N2O排放通量最大的区域。陆地区生长旺盛的芦苇通过组织向根际输送氧气，在根际附近形成氧化区，将矿化形成的铵态氮转化为硝态氮，生成的硝态氮通过浓度梯度扩散到远离根际的还原区进行反硝化反应，对N2O的排放起到一定的促进作用，但仍小于湖滨带N2O的排放通量。而湖心区由于长期处于淹水状况，不利于N2O的产生和排放，所以表现为较小的N2O排放通量。由此可知，在植物生长季节中，白洋淀湖泊湿地N2O排放活跃区主要是处于水位变幅区的湖滨带。3.2 白洋淀湖泊湿地环境条件与湖滨带N2O排放通量的关系3.2.1 芦苇生物量与N2O排放的关系芦苇的生长状况会对N2O的排放和传输过程产生影响19，而生物量是直接反映植物生长状况的指标之一。在试验期间逐月对芦苇地上部分的生物量进行了测定，图3是试验期芦苇地上部生物量的变化图。由图3可知，在生长季节初期，芦苇地上生物量较小，5月份芦苇叶片形态基本建成，而其群落郁闭度还未达到最大值，此时芦苇的叶片生长发育进入光合作用最佳时期，生物量迅速增加。进入6月，群落郁闭度逐渐达到最大，芦苇地上生物量的增加速度变缓，在9月份芦苇地上生物量达到最大。植物的大量生长，使根系残落物和分泌物在一定程度上改变了土壤理化性质，促进了土壤中的微生物活动过程，尤其会促使反硝化作用增强20，提高N2O的排放量。Seastedt认为，植物生物量与N的气体排放通量密切相关21。Groffman和Turner也证实了含氮气体与生物量呈现较强的相关关系22。芦苇地上部鲜质量增长量/(g·m-2·d-1)2O排放通量N2O排放通量/(g·m-2·h-1)时间图4 芦苇生物量与N2O排放通量的关系Fig. 4 Relationship between N2O emission flux and biomass of bulrush时间图3 芦苇地上部生物量的变化Fig. 3 Biomass variation of bulrush upper earth图4是芦苇地上部鲜质量增长量与N2O排放通量的关系图。在整个观测期间，芦苇的鲜质量增长量在5月达到最高，平均为13.09 g/(m2·d)，此时为芦苇的快速生长期，需要大量的吸收水分和营养成分完成其正常的生理活动，而进入成熟期后，对各种元素的需求相对减少。芦苇生物增长量与N2O的排放通量呈现负相关性，回归拟合方程为y = -0.0066x + 0.1004（R2 = 0.6545）。此现象的发生可能是由于芦苇与土壤中微生物成为水分、有机质等的竞争者。在必需营养元素中，碳和氧来自空气中的二氧化碳；氢和氧可来自水，而其它的必需营养元素几乎全部来自土壤。根系呼吸作用释放CO2、根尖细胞伸长过程中分泌的质子和有机酸等都会使根际土壤pH出现升高或降低，而硝化细菌对pH值十分敏感，亚硝化细菌、硝化细菌和反硝化细菌的最适反应范围分别在pH值为7.07.8、7.78.1和7.08.5。芦苇的蒸腾作用也增加了对土壤水分的吸收，使得土壤通气环境改善，根际环境中氧气含量增高，促进了植物的有氧呼吸，有利于植物对养分的吸收，而抑制了反硝化细菌的活性。3.2.2 土壤含水率与N2O排放通量的关系土壤水分是土壤的重要组成部分，土壤中不断进行着的各种物质和能量的转换过程都必须在水分的参与下进行。水对所有微生物的生命过程都是必须的，当土壤含水量极低时，水的可利用性就会限制微生物过程，而当含量过高时，透气性则成为主要的调节因子23。因此，土壤水分含量直接影响硝化和反硝化过程，进而改变N2O的排放量。当土壤含水量较小时，土壤呈氧化状态，有利于硝化作用并最终产生NO3-；当土壤含水量太高时，土壤呈还原态，铵氮氧化酶活性受到抑制，N2O还原酶活性较高，有利于反硝化作用并最终生成N2；只有含水量处于中等水平时，硝化作用和反硝化作用产生N2O的贡献几乎相当，并导致大量的N2O生成与排放。图5是白洋淀湖泊湿地湖滨带69月土壤含水率与N2O排放通量的关系图，由于温度也是影响湿地N2O排放的主要因子，所以要分析土壤水分与N2O排放的关系必须保证温度相对一致，而69月芦苇茂密，其丛中温度变化相对较小，每次采样温度分别为30.1、30.9、31.4和30.3 ，所以选择这4个月的数据进行分析，得出土壤水分与N2O排放的关系。由图5可见，白洋淀湖泊湿地湖滨带N2O的排放通量与土壤含水率的变化有着较好的相关性，即含水率在3565时，土壤含水率升高时N2O的排放通量增加。3.2.3 水中亚硝态氮与N2O排放通量的关系N2O排放通量/(g·m-2·h-1)(亚硝酸盐氮)/(mg·L-1)图6 水中亚硝酸盐氮与N2O排放通量的关系Fig. 6 Relationship between N2O emission flux and concentration of NO2- in water氮素是N2O产生的直接根源，随氮素输入量的增多湿地N2O的排放通量呈指数增加 24。通常认为N2O主要是在反硝化过程中产生，所以对反硝化作用的底物硝态氮研究较多，Regina25、Liikanen26和梁东丽27都曾报道硝酸盐氮是N2O产生和排放的主要影响因子。然而，由反硝化过程2HNO3 2HNO2N2O+H2ON2可知，N2O是由HNO2直接还原脱水产生，所以亚硝态氮与N2O产生的关系可能更加密切。图6是水中亚硝态氮与N2O排放通量的关系图。由图6可以看出，白洋淀湖泊湿地水中亚硝态氮与N2O的排放有很好的相关性，随着亚硝态氮质量浓度的增加N2O的排放量呈对数增长。Bremner和Blacker 28曾报道NH4+的硝化过程也可以产生N2O，其原因可能是硝化作用的中间产物主要是亚硝态氮，亚硝态氮促进了N2O的产生和排放。4 结论（1）白洋淀湖泊湿地N2O的排放通量呈现明显的时空变化特性：从时间上看，4月份为湿地冻融期，白洋淀湖泊湿地N2O排放通量较高，5月份后N2O排放通量随时间推移逐渐增大，8月份达到最大，之后降低。从空间上看，4月份湖心区N2O排放通量较湖滨带和陆地区都大，5月份各点N2O排放量均较少；6月份以后，N2O的排放量均表现为湖滨带陆地区湖心区，说明湖滨带是白洋淀湖泊湿地N2O排放的主要区域。（2）白洋淀湖泊湿地优势植被芦苇的生长状况影响N2O的产生与排放，芦苇地上部的鲜质量增加量与N2O的排放通量呈负相关性。（3）白洋淀湖泊湿地湖滨带N2O的排放通量与土壤含水率的变化有着较好的相关性，即含水率在3565时，土壤含水率升高时N2O的排放通量增加。（4）白洋淀湖泊湿地水中亚硝态氮质量浓度与N2O的产生和排放关系密切，随着亚硝态氮质量浓度的增加N2O的排放通量呈对数增长。N2O排放通量/(g·m-2·h-1)时间图5 土壤含水率与N2O排放通量的关系Fig. 5 Relationship between N2O emission flux and moisture content ratio of soil参考文献：1 YUNG Y L, WANG W C, LASS A A. 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Science, 1978, 199: 295-296.N2O emission flux from Baiyangdian wetlandWan Xiaohong, Zhou Huaidong, Wang Yuchun, Liu Linghua, Lu JinChina Institute of Water Resources and Hydropower Research, Beijing 100038, ChinaAbstract: It was very significant to study the space-time variation of N2O emission flux from wetland for exploring the active region and reducing the greenhouse effect as the wetland was a source or a sink of N2O emission. The space-time variation characteristics and the effect factors of N2O emission flux in Baiyangdian wetland had been studied by a static chamber-gas chromatograph technique in this paper. The results showed that the space-time variation of N2O emission flux was obvious in Baiyangdian wetland. The flux mostly occurred in summer and the littoral zone was the dominating area for N2O emission. The production and emission of N2O was affected by bulrush growth，whose biom